李欧在美国费城找到Ad.代理商，得到艺术总监助理的职位，他的天份与才华因此被发掘，在美国的设计界大放异彩。1959年首作绘本－《little blue and little yellow》诞生。 
虽然以49岁之年开始创作绘本，但其后，则陆续创作了三十多本绘本。其作品不仅脍炙人口，也纷纷赢得各种奖项，可以说是一位当代颇为重要的绘本作家。 
李欧·李奥尼所有作品，都是由他自写自画完成。这是他重视文与图的紧密结合，为了避免在创作过程中必须有所妥协，所以，他始终坚持独力作业的原则。另外，他也曾经说过，在创作绘本时，他并不在意读者的年龄层。他认为一本好的儿童读物应该能引起所有尚未丧失赤子之心的人的共鸣。他说：“我真的不全然是为孩子创作的。我做这些书，是为了我自己和我的朋友们心里面恒常不变，仍然是孩子的那个部份而做的。”

李欧在艺术的领域中堪称十项全能：绘画、雕刻、平面设计、摄影、陶艺、儿童书制作…样样精通。所以我们可说他是画家、作家、讲师、雕刻家、评论家、平面广告设计家、艺术指导…….。不过在诸多才能中，最为人称道的是他的平面设计和儿童绘本。 
李欧创作绘本的机缘是一趟不经意的火车之旅；49岁那年，有一天从New York要带着两个孙子回康州、格林威治镇。在火车上他试过各种方法都无法让孩子安静的坐在椅子上，灵机一动从《Life》杂志上顺手撕下几片有颜色的纸片，编了一个故事。一个圆形蓝色块和一个圆形黄色块，他们俩是好朋友，当他们拥抱就变成了绿。他没想到这个故事让两个好动的孙子安安静静的坐回家，讲完快乐圆满的结局，孩子又央求一遍一遍的讲着。回到家李欧画出初稿，隔天他的朋友、一位童书的编辑到他家吃晚餐看到了《小蓝和小黄》就决定出版这一本书。 
李欧他曾表示，众多绘本中，他个人最喜欢《田鼠阿佛》，因为阿佛就是儿时的他，总是不太在意别人眼中重要的事，而整天坐在一旁静静的冥想、做白日梦、独享一些心灵的美好。他为了给和他一样爱思考的孩子一点心有戚戚焉的认同感，他带着一点点自传的意味，写下《田鼠阿佛》。