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南开大学化学学院焦丽芳教授和复旦大学材料科学学院方方教授合作成功合成了一种具有Sb-N4构型的p区锑单原子催化剂(SbSAC)用于催化氧还原反应(ORR)。所得的Sb SAC表现出优异的ORR活性,半波电位为0.86 V,稳定性优异,优于许多基于过渡金属(TM,d-区)的SAC和商业Pt/C。实验和理论计算均表明:活性催化位点是带正电荷的Sb-N4单金属位点,具有封闭的d壳。态密度(DOS)结果揭示了SbSAC中原子分散的Sb阳离子的p轨道可以很容易地与O2-p轨道相互作用形成杂化态,促进电荷转移并为氧中间体产生适当的吸附强度,降低能垒和调节速率决定步骤。这项工作揭示了用于高活性ORR的p区Sb金属催化剂的原子级制备,并进一步为其他主族金属SAC的合理设计提供了有价值的指导。相关工作以“P-block atomicallydispersed antimony catalyst for highly efficient oxygen reduction reaction”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。
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